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依托国内同步辐射光源建立了电化学原位XAFS实验方法。利用同步辐射XAFS技术,结合X射线衍射、高分辨电镜和第一性原理理论计算等研究了钴基和铁基催化剂材料金属离子结构、化学环境和元素分布,探索水在电极表面的分解反应微观机理。利用电化学方法和同步辐射XAFS技术研究了NixCo3-xO4产氧催化剂在不同电场激发下原子和电子结构调整和性能变化规律。采用氨蒸发诱导生长法和水热法等自生长方法制备了一维纳米线结构的尖晶石型Co3O4阵列。在不同pH值电解液中测试催化性能发现,pH<13时,催化电流密度急剧下降,并在0.8~1.2V电压区间出现电流平台。Tafel结果显示在低电流密度区Co3O4的反应机理一致,但在高电流密度时,反应的决速步由电荷转移步骤变为传质过程控制。表明Co3O4在近中性的环境下依然可以表现出好的催化性能。该工作为光化学电池在多种工作环境下维持分解水的高性能提供了定量支持。设计了一种N-S阴阳离子共掺杂的改性模式,能够有效的传输可见光激发的光生空穴。电化学测试显示共掺杂样品的空穴传输电阻比单掺杂样品要小了5倍。这使得N-S共掺杂光电极材料在450至550nm波段的内量子效率从5%提高到20%,整体可见光下的转换效率提高了5倍。同步辐射结合第一性原理计算揭示,N-S共掺杂能够劈裂价带顶的能带结构,从而大幅降低了空穴有效质量,提高了迁移率。研究工作为进一步调控和构建高效稳定的光解水过渡金属基催化剂提供了实验基础和理论依据。
利用半导体材料光解水产氢以有效的转换和存贮太阳能来实现太阳能的连续供应,是解决能源危机与环境问题的有效途径之一,对我国未来经济的可持续发展战略具有重要的现实意义。目前,半导体光电极材料的产氧活性普遍较低,严重地影响了其对太阳能水分解的能量转换效率。本项目拟提出一种电致诱导调控半导体材料离子结构分布的新制备方法,获得表面原子和电子结构可控的Co3-xNixO4纳米棒产氧催化剂,实现其催化产氧性能的大幅提高。同时,利用原位同步辐射XAFS技术以及常规UV-vis吸收谱、EPR、XPS等结构探测手段深入研究不同激发参数下Ni、Co离子的局域结构、化学环境和元素分布的变化以及相互之间的关联,掌握电场诱导下结构和性能变化的规律;结合第一性原理计算获得催化剂结构调整的模型及其对性能影响的根源,为进一步合成和调控高效稳定的光解水Co3O4基催化剂提供实验基础和理论依据。
近代催化重整催化剂的金属组分主要是铂,酸性组分为卤素(氟或氯),载体为氧化铝。其中铂构成脱氢活性中心,促进脱氢反应;而酸性组分提供酸性中心,促进裂化、异构化等反应。改变催化剂中的酸性组分及其含量可以调...
1光催化剂的种类:二氧化钛(TiO2);氧化锌(ZnO);氧化锡(SnO2);二氧化锆(ZrO2);硫化镉(CdS)等多种氧化物硫化物半导体,其中二氧化钛(Titanium Dioxide)因其氧化能...
基本的原理是这样,光能够激发半导体中的电子,将电子从价带激发到导带生成光生电子,而价带中产生对应的光生空穴,电子和空穴分别扩散到半导体表面,在表面与不同的反应对象进行反应。光生电子具有还原性,空穴具有...
茂金属催化剂与铬系催化剂PE管材料结构性能研究
采用凝胶渗透色谱(GPC)、核磁共振分析(13C NMR)、DSC热分级等技术研究了茂金属催化剂和铬系催化剂PE管材料的分子结构,并对DGDB2480H、QHM22F这2种管材料的静液压性能进行了测试。结果表明,QHM22F熔融温度不高,但高温条件下的静液压强度远高于DGDB2480H。由于共聚单体己烯-1在主链上的分布差异导致了两者片晶厚度分布的差异,由此导致PE管材制品在静液压性能上的差异,所以DGDB2480H不能作为PE-RT管材料用做冷热水的输送。
铋掺杂TiO_2光催化剂在水性涂料中催化降解甲醛的研究
采用溶胶-凝胶法制备铋掺杂型二氧化钛可见光催化剂,并应用到水性涂料中形成光触媒涂料。对其降解甲醛的行为进行研究,以"甲醛浓度→二氧化碳浓度"的变化作为分析甲醛降解的一种新的研究依据,考察了光触媒涂料在不同条件下降解甲醛的催化能力。结果表明:在氙灯全谱光照射下,光触媒涂料能有效的降解甲醛,但是其自身有一部分也被氧化。
传统的光解水制氢体系因依赖于气相色谱检测,实验必须于真空条件下进行,导致整个装置体系繁琐,玻璃仪器要求度高且易破碎,实验装置挪动不便,而且不能同时进行平行实验,极大地降低了实验的效率及进度。基于此,简化实验条件、多样化实验方式成为了研究者研究的重点。
★宽波段:同步辐射光的波长覆盖面大,具有从远红外、可见光、紫外直到 X射线范围内的连续光谱,并且能根据使用者的需要获得特定波长的光。
★高准直:同步辐射光的发射集中在以电子运动方向为中心的一个很窄的圆锥内,张角非常小,几乎是平行光束,堪与激光媲美。
★高偏振:从偏转磁铁引出的同步辐射光在电子轨道平面上是完全的线偏振光,此
外,可以从特殊设计的插入件得到任意偏振状态的光。
★高纯净:同步辐射光是在超高真空中产生的,不存在任何由杂质带来的污染,是非常纯净的光。
★高亮度:同步辐射光源是高强度光源,有很高的辐射功率和功率密度,第三代同步辐射光源的 X射线亮度是 X光机的上千亿倍。
★窄脉冲:同步辐射光是脉冲光,有优良的脉冲时间结构,其宽度在10-11~10-8秒(几十皮秒至几十纳秒)之间可调,脉冲之间的间隔为几十纳秒至微秒量级,这种特性对"变化过程"的研究非常有用,如化学反应过程、生命过程、材料结构变化过程和环境污染微观过程等。
★可精确预知:同步辐射光的光子通量、角分布和能谱等均可精确计算,因此它可以作为辐射计量---特别是真空紫外到 X射线波段计量---的标准光源。
此外,同步辐射光还具有高度稳定性、高通量、微束径、准相干等独特而优异的性能。
利用上海同步辐射装置的高亮度、短波长的同步辐射光在空间分辨上的优势,将可以进行许多前沿学科的探索。生物学家依托同步辐射光,能获得生物大分子的三维结构,进而研究其结构与功能之间的关系;而通过对病毒外壳蛋白、癌症基因及其表达物等病原三维结构的详细了解,有望设计出能与该病原特异结合的药物小分子,以阻断病原对细胞的感染,或抑制其致病的功能,这就是基于分子结构的药物设计新概念。材料科学家利用同步辐射光,可以清楚地揭示出材料中原子的精确构造和有价值的电磁结构参数等信息,它们既是理解材料性能的"钥匙",也是设计新颖材料的原理来源,所以材料科学家和他们所服务的企业成了第三代同步辐射光源的大用户。
利用上海同步辐射装置的高亮度、窄脉冲的同步辐射光在时间分辨上的优势,将可以实现在分子水平上直接观察生命现象和物质运动过程。对于生命科学来说,静态地了解生物大分子或生物体的结构只是第一层次的研究,生物大分子或生物体结构变化的实时观察则是更高层次的研究。上海同步辐射装置为这一类动态过程的研究开启了大门,预计在不远的将来,人们将有可能像看电影那样直接观察生物大分子之间相互作用的精细过程,生命科学的研究将进入一个崭新的天地。对于材料科学来说,上海同步辐射装置将可以使我国材料科学家获得发生在原子水平的材料形成过程的动态图像,这些过程包括生长机制、相变过程、固态作用、裂缝扩散、高分子聚合物硬变、交界面过程和其他与时间相关的过程,它们是发明优秀新材料不可或缺的"源头信息"。而对于作为同步辐射光源的基本用户的化学科学来说,上海同步辐射装置将是我国化学科学跻身世界前列的必不可少的现代工具,将使我国化学科学家可以直接观测小至1立方微米的化学样品在化学反应期间原子的重新排列和位置,跟踪发生在快于10-9秒(十亿分之一秒)的化学过程,在最基础的水平上掌握形成新化学产品的整个过程。
利用上海同步辐射装置的高亮度、能量可选的同步辐射光,将大大提高对生命体内结构与形态的观察精度。通过同步辐射 X光显微成像和断层扫描成像技术能够直接获取活细胞结构图像。基于上海同步辐射装置强度高、能量可选的 X射线,发展起来的"双色减影心血管造影"新技术,可以为心血管病的早期诊断提供安全、快速、高清晰的诊断方法。最近,利用第三代同步辐射 X光源射线横向相干性好的特性,发展了 X射线相位反衬成像技术,能够清晰地拍摄出吸收反衬很弱的软组织如血管、神经等的照片,有望发展出不需要造影剂的"心血管造影术"。
利用上海同步辐射装置在空间分辨、时间分辨上的优势,将大大促进和加快我国的蛋白质结构基因组学研究。在过去的十多年里,基因测序是生物学的热门话题,人类基因组测序已完成,但这只是生命科学进入新时代的开端。因为要从根本上掌握生命现象基本规律,必须了解基因载体---蛋白质分子的三维结构,破解其结构与功能的关系。测定蛋白质分子三维结构的最有效的手段是 X射线蛋白质晶体衍射。由于蛋白质晶体体积小(几十个微米),且分子数目少,要求所用的 X射线光具有高亮度。如用 X光机束测一套蛋白质晶体衍射数据的话,需要几十个小时;用二代光源,需要几十分钟;用第三代光源则只要几秒钟。另外,同步光源还具有短脉冲(小于100皮秒)时间结构,为实时观测生物分子结构动态变化过程提供了可能性,将把生命科学研究带入一个崭新的时代。
同步辐射光源已经成为材料科学、生命科学、环境科学、物理学、化学、医药学、地质学等学科领域的基础和应用研究的一种最先进的、不可替代的工具,并且在电子工业、医药工业、石油工业、化学工业、生物工程和微细加工工业等方面具有重要而广泛的应用。上海同步辐射装置将成为我国迎接知识经济时代、创立国家知识创新体系的必不可少的国家级大科学装置。