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硫化锂可通过多种方法制取。过去曾用锂与硫单质共同加热进行反应，以及在加热条件下用碳或氢气还原硫酸锂的方法来制取硫化锂。后来发现锂与硫在液氨中作用，或乙氧基锂分解硫氢化锂的乙醇加合物都可以制得硫化锂。此后有人用戊氧基锂与硫化氢反应先制得硫氢化锂，再使硫氢化锂在真空加热分解来制备硫化锂。
高质量的无水硫化锂可通过在四氢呋喃中令金属锂与硫化氢反应而制得。
