放射性钴在模拟水稻田中的迁移模型
由于核电站反应堆中子的作用,反应堆中结构材料铁(59Fe)、镍(58Ni)分别生成了放射性60Co、58Co,但60Co具有更为重要的毒理学意义。本研究采取模拟污染物的核素示踪技术研究了60Co进入田水后,在田水-土壤-水稻中的迁移和积累动态,以为评价其对环境可能产生的影响提供依据。
1.160Co的转化与配制
所用示踪剂60Co为铝壳包装的1mm×2mm的钴粒(点源),由中国原子能研究院提供,出厂时(1996-10-29)比活度为3.19×10Bq/mg。使用前转化为CoCl2。方法是,加入适量稀盐酸,于～80℃水浴中加热,待其缓慢溶解后转移至100ml容量瓶中,用水定容;使用时稀释成比活度为3.25×105Bq/ml的工作母液。
1.2试验方法
采用25×25cm塑料盆钵。内装事先拌入基肥2.7g(NH4)2SO4、32gKH2PO4风干的杭州华家池小粉土8.0kg,其理化参数请见文献[1]。灌水(表面水约1500ml)。每盆种植水稻(品种:加育293)3丛,每丛5株。于插秧后1、3、6、11、20、29、38、47、56、65和74d,一次性由表水引入等量的60CoCl2水液(3.25×10Bq),各3只重复。最后一次引入距收获1d。于是60Co引入时间距收获天数相应为74、65、56、47、38、29、20、11、6、3和1d。于水稻成熟时一次性收获、取样。取样次序是,取田表水适量;收割水稻地上部,分草、稻谷;用半筒式取土器,每盆取3只土柱,然后约每3cm纵向分割,计7段;最后取出稻根,用水洗净。稻谷烘干后脱壳分谷壳和糙米。
经过上述初步处理后,田表水采用挥发法,土壤采用干粉法,水稻各部位采用灰化法(在马弗炉中于～800℃灰化8h),分别测定各样品中60Co活度。所有测样均3只重复。测定的相对标准差不大于10%。
60Co在水-土壤-水稻系统各组分中的消长动态
60Co进入田表水后,便被土壤强烈吸附[2],水稻植株主要通过根部从土壤中吸收60Co,然后运转至地上部。60Co在系统各组分中浓度的动态变化如表1所示。土壤中60Co浓度系指整盆土壤的平均浓度。时间表示60Co引入距收获的天数(下同)。
表1模拟水稻田各组分中Co浓度的动态变化
| 时间Time(d) |
1 |
3 |
6 |
11 |
20 |
29 |
38 |
47 |
56 |
65 |
74 |
|||||||||||
| 田表水Water (Bq/g) |
1.49 |
1.02 |
1.06 |
1.25 |
0.35 |
0.23 |
0.34 |
0.31 |
0.17 |
0.26 |
0.16 |
|||||||||||
| 土壤Soil (Bq/gdrysample) |
44.6 |
29.7 |
44.0 |
32.9 |
33.4 |
53.6 |
37.7 |
32.1 |
19.4 |
20.4 |
16.5 |
|||||||||||
| 水稻植株Rice (Bq/gdrysample) |
55.4 |
39.0 |
54.1 |
48.0 |
113.1 |
193.3 |
179.5 |
291.1 |
261.6 |
510.1 |
490.3 |
|||||||||||
测定结果表明,60Co在系统各组分的浓度大小顺序是:水稻植株(干样)>土壤(干土)>田表水。但由于土壤质量(8.0kg/盆)远大于水稻植株(～100g/盆干样),故进入水稻田中的60Co主要滞留于土壤;而就水稻各部位而言,60Co浓度大小为:根>稻草>稻壳>糙米(表2)。由于作物主要通过根部从土壤中吸收60Co,因此一般是地下部60Co浓度远大于地上部[3],本研究结果与此一致。其次,相对于水稻的其它部位,糙米中Co的浓度较低,但在t<11d食用才是安全的,t>11d,则需经历一定的安全等待期才可食用。
表2水稻各部位中60Co浓度(Bq/g干样)的动态变化
| 时间 Time(d) |
1 |
3 |
6 |
11 |
20 |
29 |
38 |
47 |
56 |
65 |
74 |
|||||||||||
| 稻根Root |
387.0 |
515.2 |
658.7 |
540.6 |
750.9 |
1154.6 |
923.7 |
1659.9 |
1853.0 |
2904. 2 |
2874. 8 |
|||||||||||
| 稻草Straw |
64.4 |
30.4 |
52.9 |
51.5 |
169.4 |
280.8 |
252.9 |
456.6 |
374.0 |
722.6 |
677.1 |
|||||||||||
| 稻壳Husk |
1.16 |
0.64 |
0.25 |
0.36 |
0.79 |
1.16 |
0.85 |
1.69 |
3.47 |
2.77 |
3.39 |
|||||||||||
| 糙米Brownrice |
0.03 |
0.08 |
0.10 |
0.10 |
0.50 |
0.60 |
0.51 |
1.19 |
2.12 |
1.72 |
1.62 |
|||||||||||
其次,随着距收获时间的延长,田表水中Co浓度急速地下降;土壤中的Co浓度也基本上呈下降趋势。这是由于60Co在土壤中较易被吸附、固定或螯合。被吸附的60Co由交换态和非交换态组成,由于土壤处于淹水状态,加之土壤呈酸性(pH6.0),故除了水溶性钴之外,交换态钴及有机螯合物可能发生浸提和溶解作用,使得钴有向下垂直迁移的趋向,也使得水稻根部能不断地从土壤中吸收钴而运转至其它部位。实际上,本研究Co系由田水引入,若是因某种因素(比如核事故)Co进入土壤,则它在水稻各部位中的积累要低得多 。就是说进入水体的60Co的潜在危害要比滞留于土壤中的危害大得多。这里应说明,由于试验是在露天下进行的,因雨水等关系,致田表水常有溢出,而致60Co在系统中有所损失,这也是随时间延长,土壤中Co的平均浓度下降的又一原因。
Co在土壤中的垂直分布
各处理的土壤中Co浓度(Bq/g干土)探深度分布的测定结果列于表3。
| 表3 60Co在土壤中的垂直分布及其与时间相关性 |
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| 时间 Time(d) |
深度Depth(cm) |
|||||||||||||
| 0～3 |
3～6 |
6～9 |
9～12 |
12～15 |
15～18 |
18～21 |
||||||||
| 1 |
256.4 |
36.8 |
7.3 |
2.2 |
2.1 |
1.0 |
6.7 |
|||||||
| 3 |
152.6 |
40.5 |
5.0 |
1.7 |
1.8 |
2.9 |
3.1 |
|||||||
| 6 |
262.4 |
29.9 |
5.4 |
5.1 |
1.0 |
1.6 |
2.5 |
|||||||
| 11 |
200.0 |
19.2 |
4.9 |
2.0 |
0.7 |
1.2 |
2.4 |
|||||||
| 20 |
180.5 |
27.3 |
10.5 |
7.7 |
3.1 |
1.1 |
3.6 |
|||||||
| 29 |
312.6 |
28.2 |
8.1 |
5.7 |
3.7 |
5.4 |
11.2 |
|||||||
| 38 |
211.0 |
27.1 |
9.4 |
4.7 |
2.6 |
5.9 |
3.1 |
|||||||
| 47 |
173.3 |
15.5 |
8.7 |
4.2 |
6.4 |
11.7 |
5.2 |
|||||||
| 56 |
97.8 |
15.2 |
8.6 |
5.6 |
2.7 |
2.0 |
3.8 |
|||||||
| 65 |
76.6 |
17.3 |
13.2 |
24.4 |
2.8 |
3.0 |
5.6 |
|||||||
| 74 |
89.1 |
11.6 |
6.4 |
3.6 |
2.0 |
1.5 |
1.3 |
|||||||
由表3可见,对同一处理,土壤中Co的浓度随深度急速地降低。回归分析表明,土壤中Co浓度随离表层深度x呈单项指数负相关,相关系数在-0.6952～-0.9302之间,它们在T=0.10～0.01水平上显著。
应该指出,大多数处理的底层土壤中60Co浓度有升高的趋势,这主要是由于在淹水条件下,上层土壤中的60Co不断向下迁移、积累的缘故。
水稻对60Co的浓集作用
表1已经表明,相对于田表水和土壤,水稻植株对土壤中钴的浓集作用与60Co引入距收获时间成正相关,其浓集系数 Ks由1d的1.24至74d的29.72,与其相应的糙米对土壤中钴的浓集系数则为7×10-4和0.1。至于对田表水中的Kw值,水稻植株由1d的37.2至74d的3064.4,糙米则相应为0.02和10.1;实际上,本试验条件下,当t>20d后,糙米的Kw值皆大于1。
Co在水-土壤-水稻中的迁移模型
Co在水-土壤-水稻系统中迁移、输运的动态过程可用封闭三分室模型原理描述。通常认为,示踪剂(60Co)的迁移服从一级速率过程,当作一定简化,便得各分室中60Co量对时间的变化率相应为:
