燃煤汞污染已成为国际社会的高度关注环境保护问题。利用选择性催化还原(SCR)设备,湿法脱硫(WFGD)装置等现有污染物控制设备在控制其它污染物的同时实现汞的脱除是一种极具竞争力汞排放控制方法。该技术的关键是如何在SCR催化剂上实现单质汞(Hg0)的高效氧化。低温铈基催化剂作为一种极具应用潜力的SCR催化剂在我们的前期研究中已被证实具有良好的Hg0氧化性能。本项目基于该类催化剂,结合大量的实验和模拟计算,主要开展了以下四方面研究:(1)铈基SCR催化剂上汞的多相催化转化机理;(2)铈基催化剂中毒/失效或抗中毒机制;(3)SCR脱硝过程与汞氧化过程间的相互作用规律;(4)铈基SCR催化剂对NO与Hg0的协同控制。主要结论如下:(1) CeO2-TiO2 (CeTi)催化剂上汞的氧化遵循Langmuir-Hinshelwood机制。200 °C时,CeTi催化剂上汞氧化反应速率常数在80-130 s-1之间;HCl的吸附平衡常数在2-3×103 m3•mol-1左右;(2)SCR气氛下HgO可被NO与NH3通过直接、间接两种机理还原成为Hg0;(3)有O2条件下SO2既可以促进Hg0的氧化,也可以抑制Hg0的氧化,取决于烟气中SO2的浓度;(4)SCR气氛可以通过诱导氧化态汞的还原降低Hg0转化效率,但是降低空塔气速(GHSV)可以缓解该抑制作用。实验周期内,Hg0氧化过程及其产物在催化剂表面的累积对NO还原无明显不利影响;(5) CuO与CeO2间的强相互作用提高了CeTi催化剂的催化性能及抗水抗硫性能。在200 °C,GHSV 为 54,000 h-1条件下,CuO-CeO2/TiO2催化剂上的NO 还原效率以及Hg0的协同氧化效率均可超过90%。以上研究结果不仅可为实现燃煤污染物的一体化脱除提供可靠的科学依据,还可为低温铈基SCR催化剂的工业应用提供坚实的技术支撑。