本项目结合第一性原理电子结构计算与动力学模拟方法，系统研究了锂离子电池硅酸盐正极材料（Li2MSiO4等）的结构、电子结构及离子输运等特性，并对Li2FeSiO4等电极材料充放电过程中的结构演化进行了系统地分析。从原子和电子的角度，分析和理解了硅酸盐正极材料充放电过程中的电压变化、结构相变等实验现象的物理本质，详细分析了Li2FeSiO4中高循环容量的可能性；同时，揭示了原始Li2MSiO4 (M = Mn, Fe, Co)材料及循环相变后的材料的锂离子扩散机制；探讨了硅酸盐正极材料中的替位/掺杂效应，特别是其对锂离子扩散及电子电导性质的影响，为硅酸盐正极材料改性以提高其电化学活性提供了一些可行的建议和方法；此外，在完成原计划研究目标的基础上，我们还拓展研究了氟化电极材料和层状材料潜在储能体系，以充实对项目中的“化学成分、晶体结构、与材料性能三者间的相互关系”的理解，为后续的电极材料计算模拟研究提供更全面的理论依据；并开始探索电极材料预测方法的开发及应用，希望能在后续的研究中对电极材料预测的方法与应用两方面有所突破，以更好发挥计算模拟研究在电极材料研究领域的作用。至今，本项目相关的正式发表文章17篇（SCI收录），并较好地完成了本项目的其他预期研究目标和结果。 2100433B